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全球二氧化碳(CO2)排放量的快速增加已引发了各种环境问题,例如全球变暖和海洋酸化等。CO2催化转化是遏制温室效应,最终实现碳达峰、碳中和的重要潜在途径之一。郭新闻教授团队近期在CO2加氢反应选择性调控、催化CO2转化合成高级醇以及CO2辅助丙烷脱氢反应等一系列研究中取得了新的进展。

CO2加氢反应中选择性的调控对实现产物的定向合成与CO2的高附加值利用具有重要意义。钴基催化剂是传统的低温费托合成(CO加氢)催化剂,其在CO2加氢反应中对H2与*CO中间体具有较强的吸附活化能力,主要得到深度加氢产物CH4。通过改变Co位点电子结构,可有效调控其对反应物的吸附能力与反应路径,进而控制产物选择性。郭新闻教授团队利用具有独特介孔孔道结构的SBA-15作为载体,分散锚定CoOx颗粒,诱导反应过程中暴露更多Co2+位点。相比于Co0位点,Co2+位点对反应气与*CO中间体具有适中的吸附活化能力,经由甲酸盐(HCOO*)路径生成产物CO;而Co0位点上则更多经由羧酸盐(*COOH)中间体生成强吸附的*CO中间物种,进一步加氢得到产物CH4。该项工作揭示了钴基催化剂在CO2加氢反应中选择性调控的机制,相关研究结果在化工类高水平期刊Chemical Engineering Journal发表(DOI: 10.1016/j.cej.2022.137217)。下载化学加APP到手机桌面,阅读更有效率。

Fe基碳化物(碳化铁) 在CO2加氢反应中具有很强的活性及链增长能力,但其产物主要为烃类,难以观察到醇类产物的生成。将具有高活性以及强链增长能力的碳化铁进行改性,使产物由长链烃向附加值更高的长链醇转变具有重要意义。郭新闻教授团队在研究中发现向碳化铁中同时引入Mn和K,能够有效促进醇类产物的生成,包括乙醇、丙醇以及丁醇。研究团队结合in-situ XRD、STEM-Mapping、in-situ DRIFT及57Fe Mössbauer等表征手段分析了Mn-K改性碳化铁在CO2加氢过程中催化剂的相态演变以及反应中间体变化等结果。Mn-K改性碳化铁能够有效促进CHxO*中间体的生成,有利于生成醇类产物。本工作为改性碳化铁催化剂用于CO2加氢制高级醇提供了新的思路,该研究成果发表在化工领域高水平期刊Industrial & Engineering Chemistry Research上(DOI: doi/10.1021/acs.iecr.2c00720)。

在丙烷脱氢反应中,PtFe双金属催化剂中过量的非合金Fe物种会产生大量的积碳。郭新闻教授团队在研究中发现在丙烷脱氢反应中引入CO2可以显著抑制积碳的形成,其中CO2选择性地消除了强积碳位点的非合金Fe物种,而并没有影响丙烷脱氢位点PtFe合金的催化结构。57FeMössbauer、XPS、XAS以及in-situCO-DRIFT等表征手段表明,积碳的显著抑制主要是由于过量非合金Fe物种在CO2辅助丙烷脱氢反应中(CO2-PDH)的有效氧化,而不是CO2的逆向Boudouard反应(CO2+C=2CO)。这项工作为在反应过程中调控并优化PtFe双金属催化剂结构以及探索CO2催化转化新途径提供了一种潜在的设计策略。该研究成果发表在催化领域国际期刊ACS Catalysis (DOI:10.1021/acscatal.2c00649)。

上述研究工作得到了国家自然科学基金、“兴辽英才计划”高水平创新创业团队和大连理工大学的资助。

来源:大连理工大学

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